Um dos maiores jogadores da história em sua posição, ele foi o capitão da Seleção Brasileira que ganhou a Copa do Mundo FIFA de 1970, no México, ficando conhecido como o Capitão do Tri. No que diz respeito aos clubes, Carlos Alberto jogou por Fluminense, Botafogo, Flamengo, California Surf, Santos e New York Cosmos. Ele foi o companheiro de Pelénos últimos dois clubes.
Carioca de Vila da Penha, Carlos Alberto foi revelado pelo Fluminense, sendo medalhista de ouro nos Jogos Pan-Americanos de 1963, disputados em São Paulo, e foi campeão do Campeonato Carioca de 1964. Logo depois, se transferiria para o Santos.
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